現状のコードを生かすのであれば、例えば
Sub LoopNest1()
Dim a, i As Integer
a = 0
For i = 1 To 10000
If i Mod 100 = 1 Then
a = a + 1
End If
Cells(a, (i - 1) Mod 100 + 1) = i
Next i
End Sub
Sub LoopNest2()
Dim a, i As Integer
a = 0
For i = 1 To 10000
If i Mod 100 = 1 Then
a = a + 1
End If
Range("A" & a).Activate
ActiveCell.Cells(1, ((i - 1) Mod 100) + 1).Value = i
Next i
End Sub
こんな感じでしょうか
私がやるなら、For文をネストして
Sub Macro1()
For i = 1 To 100
For j = 1 To 100
Cells(i, j) = (i - 1) * 100 + j
Next j
Next i
End Sub
もしくは、行数を省きたいときは
Sub Macro2()
For i = 1 To 10000
Cells(Int((i - 1) / 100) + 1, ((i - 1) Mod 100) + 1) = i
Next i
End Sub